Supondo que, se houver mais de um usuário, você configurará o iTunes de cada usuário em potencial separadamente, assim que você migrar a Biblioteca para a fonte externa, poderá continuar a usá-lo exatamente da mesma maneira que antes.
Se você permitir que o iTunes lide com o armazenamento de arquivos, usando 'Manter mídia organizada' em Prefs > Avançado, ele deverá funcionar da mesma forma que o armazenamento local.
Há uma abundância de documentação sobre como mover a biblioteca - que basicamente se resume a usar 'consolidar' para fazer o movimento para você [sua cópia de segurança até que você tenha sucesso ainda está em sua máquina local, para que você possa testá-lo .]
Eu tenho minha biblioteca armazenada de forma semelhante - Eu tenho o volume remoto sempre montado, por isso ele mostra em / Volumes ...
BTW,mantenhasempresuapasta'principal'doiTunesemsuamáquinalocal,movasomenteaprópriaBiblioteca.
Oquevocênãopodefazer[semumaintervençãomanual]éusaramesmabibliotecaparaváriosusuários.
EmboraestecontroledequalidadeestejarelacionadoàmanutençãodasincronizaçãoentreMaceamp;MáquinasWindows,exatamenteasmesmasdificuldadessurgiriamsetentarmanterasincronizaçãoentre2usuáriosdeMacquetentamcompartilharamesmapastadebibliotecaremota-euevitariasevocêpuder.
Observação: Eu não testei nada disso no iTunes 12.7, que, no momento da escrita, eu instalei apenas ontem.