Basta preencher a coluna A com os quadrados e depois preencher cada linha com valores sequenciais.:
Sub ytrewq()
For i = 1 To 100
k = 1
For j = i ^ 2 To ((i + 1) ^ 2) - 1
Cells(i, k) = j
k = k + 1
Next j
Next i
End Sub
que produzirá:
Apenas corrija este código para marcar os primos.