Se você planeja usar o RAID, não sugiro usar unidades de tamanhos diferentes. Você pode com o mdadm no Linux, mas a menos que você esteja dimensionando para o menor denominador comum, será dolorosamente complexo para gerenciar (confie em mim, eu tentei uma vez). Se você quer apenas criar um disco gigante sem redundância, pode usar o LVM no linux para criar PVs e combiná-los em um LV. Para ter uma ideia de como isso funciona, veja aqui: link
Não posso recomendar pessoalmente Espaços de Armazenamento porque a Microsoft não tem um histórico de ser uma opção sólida de RAID, por outro lado vale a pena considerar o FreeNAS.