Os sistemas Raspberry pi usam várias partições no cartão SD, mas o Windows apenas analisa a primeira paritição.
Se você quiser colocar o cartão novamente em serviço para outras coisas, será necessário redefinir a tabela de partições no cartão. Acredito que a ferramenta de formatação de associações de cartões SD fará isso se você selecionar a opção "ajuste de tamanho de formato".