Você pode usar um private.xml assim com o KeyRemap4MacBook:
<?xml version="1.0"?>
<root>
<item>
<name>test</name>
<identifier>test</identifier>
<autogen>__KeyToKey__ KeyCode::CONTROL_L, ModifierFlag::SHIFT_L, KeyCode::CAPSLOCK</autogen>
</item>
</root>
SHIFT_L
também pode ser substituído por FN
.