Eu não tenho certeza se o VLC pode fazer isso, mas eu não uso, então não leve isso como um evangelho. Parece-me que você está olhando para extrair um loop de um arquivo de áudio e, se for esse o caso, você precisará de um editor de áudio. O que vem à mente é o Audacity, encontrado aqui: link
Eu não o tenho instalado infelizmente, mas deve ser tão simples quanto abrir seu arquivo de som, fazer uma seleção e então copiar ou cortar um novo documento. Eu geralmente uso o Soundforge para fazer a mesma coisa, mas essencialmente a sequência é a mesma.
Aqui estão algumas referências sobre o loop no Audacity que podem ajudar: