O aviso que você recebe está se referindo ao armazenamento local de documentos do iCloud.
Normalmente, essa pasta não é visível para o usuário final e, em qualquer caso, NÃO se refere à remoção de cópias de dados em ~/Documents
, ~/Desktop
e assim por diante.
Em outras palavras, é seguro desmarcar a opção de documentos no painel de controle do iCloud.