Esse problema pode ser replicado também no Windows 7 32 bits. Eu acho que isso é um problema no registro de variáveis de ambiente para Gtk # - o instalador registra uma variável chamada GTK_BASEPATH (que eu acho que é usada pelo Gtk # para encontrar bibliotecas dependentes) mas isso não é propagado para o Windows corretamente (se você chame set
de cmd.exe
você não verá esta variável), causando o erro que você viu.
Se você reinicializar o computador após a instalação do GTK #, a Pinta será iniciada sem problemas. Espero que isso ajude.