Eu acho que posso ter descoberto isso ... Deve ser uma resposta melhor do que isso.
Voltando ao único monitor, posso abrir as configurações novamente. Se eu mudar a escala de volta para 200% (o padrão), eu posso então conectar o monitor e abrir Displays sem qualquer coisa estranha acontecendo, e mudar a escala do monitor do laptop para 100%. Quando eu desconectar o cabo novamente, a tela do meu laptop volta para 200%, mas posso voltar a 100% nesse ponto. Da próxima vez que eu conectar esse monitor, ele volta para a escala de 100% que eu deixei, e neste momento as coisas parecem ótimas para mim.
No entanto, parece que eu tenho que passar por todo esse processo toda vez que eu conectar um novo monitor. Um pouco chato.
A linha inferior aqui é que parece que por monitor há alguma "escala padrão", e quando você conecta um novo secundário a ele, ele cria uma nova combinação baseada no padrão. Mas se, por qualquer motivo, tiver que "mudar" o padrão entre os dois, as coisas ficarão confusas.
Parece que este é um bug do Gnome. Idealmente isso seria corrigido, mas no mínimo ter uma configuração de escala de monitor padrão mais inteligente faria o truque. Espero que alguém tenha uma resposta melhor do que eu sobre como resolver esses problemas sem passar por essa confusão para cada novo monitor. Se não, minha descoberta pode ser útil para alguém que tenta sair do problema.