O problema é que eu não estava iniciando o gnome-settings-daemon no lançamento. Agora funciona corretamente.
Então usei xrandr --dpi para ajustar o dpi da minha tela HiDPI no i3wm no Arch (antergos). Parece ter funcionado bem para o próprio i3 e outros aplicativos como o Chrome e o Telegram, mas todos os aplicativos do Gnome (como o Terminal ou o Calendário) não são afetados por essa alteração e ainda parecem muito pequenos. Alguma idéia?