Alguns possíveis problemas:
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Como o cartão SD é formatado? Cartões grandes (> 32 GB) podem ser formatados inicialmente exFAT. Pode ser necessário reformatar como FAT32 para que possa ser lido por ambos os dispositivos.
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O Raspberry Pi pode não estar atualizando o sistema de arquivos corretamente ... se ele armazena em cache, o Pi pode precisar ser encerrado depois que as alterações para atualização persistirem.
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O leitor de cartões pode não conseguir gravar no cartão; tente outro leitor.