Tanto quanto sei que os scripts em lote não são capazes de fechar suavemente, seria melhor usar um vbscript para fechar o uso do iTunes
Set objitunes = CreateObject("Itunes.Application")
objItunes.quit
Isso deve fazer o que você quiser.
Em seguida, use
CreateObject("WScript.Shell").Run("""C:\myfile.bat""")
para abrir o arquivo de lote de cópias ou usar o robocopy diretamente do arquivo vbs (sei que isso pode ser feito, mas não sei como)
Se você usa um arquivo em lotes, pode usar
tasklist /FI "IMAGENAME eq itunes.exe" 2>NUL | find /I /N "itunes.exe">NUL
if "%ERRORLEVEL%"=="1" robocopy C:\your\folder\ N:\your\other\folder /mir
para copiar apenas quando o iTunes for fechado