O MailMerge do Word é realmente um processo somente de leitura, então não há um mecanismo simples para fazer o que você sugere. (Com alguns tipos de fonte de dados, às vezes é possível editar a fonte de dados por meio da Interface do usuário usando o recurso Editar destinatários, mas isso é quase como um editor independente).
Portanto, se você precisar fazer isso, o que normalmente precisa fazer é usar o VBA (ou qualquer outro) para abrir e atualizar a fonte de dados de forma independente. Como fazer isso depende da fonte de dados - por exemplo, abrir e atualizar uma fonte de dados do Word exigiria o Word Automation (ou manipulação direta do .docx) enquanto a atualização de uma fonte do SQL Server precisaria do ADO. Você também deve considerar se é possível abrir e modificar a fonte de dados enquanto a fonte de dados MailMerge estiver aberta.
Por último, se você precisar atualizar cada registro de fonte de dados à medida que ele é mesclado, considere usar o VBA os eventos MailMerge no modelo de objeto do Word. (Não disponível no Mac Word!)