Usar o LVM seria de fato o caminho mais fácil. Mesmo se você não usar o LVM, você pode considerar usá-lo com os novos discos. Isso significa que você não pode aumentar de maneira transparente o tamanho do seu volume atual, mas precisa usar pontos de montagem para extensão de espaço.
Tendo quatro discos, você pode fazer RAID-0 e RAID-1 simultaneamente (se todos forem do mesmo tamanho ou se você estiver disposto a dispensar um pouco da capacidade). Mas usar o RAID-0 requer copiar seus dados.
Sem o RAID-0 e sem o LVM você pode: Você cria um segundo RAID-1 com os novos discos. Se o antigo RAID for md0 e o novo for md1, você poderá criar um dispositivo combinado:
mdadm --create /dev/md2 --level=linear /dev/md0 /dev/md1
Não é um problema geral, mas não sei se os scripts de inicialização são inteligentes o suficiente para fazer isso. Se você não usa todos os seus discos para o seu RAID-1, mas partições únicas neles (por exemplo, md0 para / boot, md1 para / e md2 para dados), então não é problema como você pode usar seu próprio script de inicialização para configurar o seu "RAID de dois níveis", se necessário.