Se eu estou lendo sua pergunta corretamente, você está executando o Ubuntu no VMWare Fusion para Mac OS X. Há duas maneiras possíveis de remapear a chave de comando com essa configuração (escolha apenas uma):
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O VMWare Fusion para Mac tem uma opção em Preferências > Teclado e Mouse para escolher a combinação de teclas para mapear a chave de comando (ela é mapeada para a tecla Windows por padrão). Se você fizer assim, aplica-se a todas as suas máquinas virtuais.
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Você pode remapear a chave do Windows no Ubuntu (que é o que a tecla de comando faz por padrão no VMWare Fusion). Abra as Preferências do Teclado e vá para Layouts > Opções > Comportamento da tecla Alt / Win. Selecione "O controle é mapeado para as chaves Win (e as teclas Ctrl usuais)".
Qualquer solução que você escolher, lembre-se de desabilitar os atalhos de teclado do VMWare nas preferências do VMWare; caso contrário, os atalhos do VMWare terão precedência sobre os do Ubuntu.