Se você não estiver interessado em criar um RAID, sugiro considerar conectar uma unidade ao SATA3 baseado em Intel e a outra a uma porta GSATA.
Como a diferença principal (apenas?) entre SATA e "GSATA" é que "GSATA" usa um controlador separado a bordo (o Marvell; separado do chipset Intel).
É por isso que sugiro usar um de cada um, pois isso dará a cada unidade o próprio controlador, caminho de dados, etc.
Por outro lado, desligar um dos controladores (por exemplo, o GSATA) pode liberar recursos suficientes para que as duas unidades em um único controlador possam ser a opção 'mais rápida'.
Pessoalmente, eu desligaria a Marvell e iria com a Intel para ambas as unidades, um driver a menos para se preocupar.