Eu me deparei com esse mesmo problema com o Windows 7 de 64 bits em alguns novos laptops que eu estava imaginando. Depois que os drivers e alguns aplicativos foram instalados, o arquivo install.wim tinha quase 8 GB! Obviamente, isso não funcionará na unidade flash USB usual do WinPE formatada com FAT32.
Então, depois de fazer uma cópia duplicada do meu Windows 7 instalar o Flash Drive, usei o convert.exe do Windows 7 para converter o meu FAT32 Flash inicializável do Windows 7 para NTFS. Então eu carreguei minha imagem install.wim de 8GB na unidade flash convertida recentemente em NTFS com facilidade. Em seguida eu iniciei esta unidade na minha máquina de destino e voila! Imagem instalada sem problemas.
Espero que ajude!
-Kev