Eu tive esse problema e para corrigi-lo eu fiz algumas coisas. Vamos esperar que também funcione para você.
Primeiro, execute o Applet do Painel de Controle do Ubuntu via Terminal, assim, se houver alguma coisa engraçada, você verá mensagens de erro adicionais no terminal, além das mensagens de erro normais do aplicativo GUI.
ubuntuone-control-panel-qt
A partir daí, adicione a pasta manualmente clicando no comando big add folder na parte inferior para ver se isso funciona, já que o "add" via Nautilus não funciona.
Também fiz login manualmente no Serviço Ubuntu One e apaguei algumas das minhas antigas sincronizações com computadores que não estava mais usando.
Verifique também se as sincronizações de arquivos estão passando pela guia Arquivos na versão da Web do Ubuntu One.
Eu também efetuei logout e reinicializei para garantir que o Sync fosse reiniciado, embora pareça que seu comando u1sdtool --status
funcionou, enquanto o meu nunca funcionou.
Boa sorte!