Primeiro, não há nada de errado em usar perfis móveis, desde que sejam implementados corretamente. Só porque eles são um conceito antigo não os tornam menos úteis ou válidos no ambiente de TI de hoje. Perfis móveis não foram projetados com a intenção de um usuário por PC e um PC por usuário, eles foram projetados para o seu caso de uso exato, um ou muitos usuários que fazem logon em vários computadores (sejam estações de trabalho ou servidores de terminal). A intenção era dar ao usuário um ambiente consistente (área de trabalho, configurações de aplicativos, etc.), independentemente de qual computador eles fazem logon.
Em segundo lugar, a implementação de algum tipo de mecanismo de logoff automático não resolve o problema, pois não impede que um usuário tenha vários logons em vários computadores simultaneamente. O que impede um usuário de fazer logon em um computador ou TS às 9h e fazer logon em outro às 10h? Quando seu mecanismo de logoff automático entra em ação, você ainda terá o mesmo problema.
Em terceiro lugar, o redirecionamento de pastas pode ajudar a situação redirecionando algumas pastas para fora do perfil de roaming, mas isso não resolve o problema, porque nem todas as pastas de usuários podem ser redirecionadas. Existem componentes principais do perfil móvel (ntuser.dat, configurações do programa, etc.) que não podem ser redirecionados.
Em quarto lugar, não há uma configuração que registre um usuário de sua sessão com base em suas configurações de horário de logon. As duas configurações que têm a ver com o logoff e desconexão de um usuário com base em suas horas de logon as desconectam de compartilhamentos SMB, ele não faz logoff de sua sessão de desktop. Existem configurações para finalizar (fazer logoff) de uma sessão de usuário em um TS, com base em vários intervalos de tempo (inativo, ativo, desconectado).
Você tem, infelizmente, um problema técnico, causado por um problema comportamental, que não pode ser completamente resolvido com uma solução técnica. Aqui estão algumas sugestões que podem ajudar:
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Implemente o redirecionamento de pastas (como outras pessoas sugeriram) para pastas como Meus documentos, Área de trabalho, Menu Iniciar.
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Se os usuários estiverem fazendo logon nos Serviços de Terminal, implemente uma restrição de logon único via GPO. Isso impedirá que qualquer usuário tenha mais de uma sessão.
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Informe seus usuários sobre o desenvolvimento do hábito de fazer logoff antes de sair para o dia. Isto é considerado boa prática / etiqueta e deve ser encorajado e apoiado pela gerência. Se a gerência recusa a ideia, eles são em parte culpados se o problema persistir.