What would be any downsides to this setup?
Segurança. As máquinas às quais você atribuiu IPs públicos estão agora completamente expostas às Interwebs.
Would this compromize security on the network?
Sim. Se suas máquinas públicas forem invadidas, você logo descobrirá problemas em sua LAN não tão privada.
Could machines access computers that only have a private IP assigned to them?
Eu suponho que você quer dizer da rede pública? Não, eles não seriam encaminhados diretamente. Mas veja acima.
Anything else I should know?
Sim, volte ao método original. Se for uma variante Cisco ou HP, você pode configurar regras NAT para mapear IPs públicos para os servidores internos e, em seguida, adicionar controles de lista de acesso específicos para bloquear as portas abertas e controlar as redes de origem, se necessário.