Sim, isso é absolutamente possível. Na verdade, o wiki do pfSense tem uma página inteira dedicada a esse tópico.
Em suma, você usará os VIPs do CARP para mover o endereço de gateway entre os roteadores e, em seguida, usar a sincronização de XMLRPC do pfSense para sincronizar a configuração entre os dois dispositivos.
Em uma configuração ideal, você teria os dois circuitos conectados a cada roteador. Isso oferece a você o mais alto grau de flexibilidade e resiliência, portanto, considere alterar sua arquitetura para considerar isso.