Após remover o agrupamento de NICs e colocar as conexões no Synology / Server em uma sub-rede diferente para uma boa medida, ainda não vi nenhuma melhoria de desempenho.
Eu finalmente encontrei a solução, no entanto. Acontece que a Disponibilidade Contínua está ativada (o padrão) para o compartilhamento foi o culpado. Há documentação que diz que pode causar uma penalidade de desempenho "leve" ( como aqui devido a ignorar o cache de gravação, parece que em alguns casos a penalidade de desempenho "leve" é na verdade "gigantesca". Veja uma artigo que entra em um contexto bastante útil sobre a Disponibilidade Contínua e quando você pode usá-lo (para resumir, talvez você queira desativá-lo se o seu compartilhamento estiver configurado para" Servidor de Arquivos de Uso Geral "e você está preocupado com o desempenho).
Então, para resumir a história, desativei Continuous Availability no compartilhamento que está sendo usado pelo cluster, reiniciei os dois servidores para uma boa medida e o problema de desempenho foi resolvido. Embora eu prefira garantir a integridade dos dados durante um evento de failover, eles serão tão poucos e distantes no meu ambiente que não há dúvidas de que a penalidade de desempenho não valeu a pena.