O Vagrant é um Virtual Machine Manager - eu usaria isso para criar e gerenciar suas VMs. Ansible é destinado ao Gerenciamento de Configuração de máquinas - virtuais ou de outra forma.
Você poderia usar o Ansible para criar VMs, então provisioná-las, eu suponho - o Ansible tem um módulo shell que você pode usar para qualquer coisa - ou usar algo como isso . Mas o Vagrant é uma ferramenta de propósito especial que faz uma grande parte do trabalho de manutenção da VM para você - você essencialmente acabaria recriando manualmente algumas dessas ferramentas em seus playbooks Ansible.
Eu sugiro strongmente usar a melhor ferramenta para cada trabalho. Neste caso, isso significaria usar o Vagrant para gerenciar suas máquinas virtuais (VirtualBox, EC2, VMWare, qualquer outra coisa) - e então ter o Antivírus kick-off do Vagrant para configurá-las.