Eu trabalharia com um profissional ou fornecedor da ZFS especializado em soluções baseadas em ZFS. Você está falando de 100 TB de dados e, nessa escala, há muitas oportunidades para estragar tudo.
O ZFS não é fácil de acertar; especialmente quando você incorpora alta disponibilidade e design para resiliência.
Eu não planejaria encher parcialmente gabinetes de armazenamento ou algo assim. A expansão dos arrays ZFS não é algo que você pode fazer facilmente com o RAIDZ1 / 2/3, e a expansão dos espelhos do ZFS pode deixar você com dados desequilibrados.