O método nativo de 'movimentação de conteúdo' do Redirecionamento de Pastas é confiável, pois não perderá nenhum dado, mas se for interrompido, ele não 'continuará de onde parou' no próximo logon. Você teria que mover manualmente os arquivos que não foram movidos.
A grande desvantagem de usar o método nativo é que ele pode ser muito, muito lento, especialmente quando você tem arquivos grandes (surpreendentemente, muitos arquivos pequenos se movem com relativa rapidez). Eu nunca descobri o porquê, mas é quase como se houvesse algum tipo de limite na quantidade de dados que ele tenta mover por minuto. Além disso, a movimentação do arquivo é realizada pelo cliente, portanto, você estará movendo o tráfego pela rede, o que introduz alguns atrasos inerentes - o processo se moverá tão rápido quanto o link mais lento entre o cliente e o servidor.
A principal vantagem de usar o método nativo é que ele recebe as permissões sempre. Você nunca precisa se preocupar com a mudança de propriedade ou as pastas herdando novas permissões da nova pasta pai ou qualquer outra coisa estranha. A quantidade de problemas que isso pode lhe salvar não deve ser subestimada.
A resposta à sua pergunta depende da quantidade de dados que você precisa mover. Se você tiver pastas AppData com mais de 1 GB cada, eu o encorajo a movê-las à mão - o robocopy é uma ótima solução, apenas certifique-se de que as permissões sejam idênticas depois de mover os arquivos. Caso contrário, o método nativo deve funcionar bem. Por fim, como em qualquer processo importante, certifique-se de executar um backup antecipadamente.