Se você tiver bastante espaço disponível, a capacidade de inicializar em alguma mídia off-line e um bom entendimento do particionamento e da criação do sistema de arquivos, provavelmente poderá fazer isso.
Se você não pode ficar off-line ou não tem muito espaço livre, então você achará isso muito difícil.
Não sei por que você não deseja estender seus volumes usando o LVM. É muito fácil e pode ser feito on-line.