Eu abriria o Gerenciamento de disco. Você pode procurá-lo no menu Iniciar ou encontrá-lo no Painel de Controle em Ferramentas Administrativas. Como alternativa, pressione Win+R
e digite diskmgmt.exe
e pressione Enter.
De lá, você deve encontrar o seu volume de inicialização, como é normalmente rotulado como "Boot". Se você clicar com o botão direito na imagem da partição na metade inferior da janela, você poderá "Estender volume". A partir daí, você pode adicionar o espaço livre adicional do seu volume RAID maior.
Isso fornece mais detalhes sobre o processo: link
EDIT: Isso funcionaria, mas pelo fato de que a segunda partição precisaria ser "movida" para a direita, isto é, o fim do novo volume RAID lógico, antes que a unidade de inicialização / C: possa ser expandida.