E, claro, depois de dias brincando com isso, encontramos a causa do problema uma hora depois de eu pedir ajuda aqui. Espero que minha experiência possa ajudar a salvar alguém da mesma dificuldade.
O serviço de pesquisa foi instalado em ambos os nós, mas foi definido para indexar o volume de Usuários quando estava em execução no nó 1. Em algum momento, falhamos no nó 2. O serviço de pesquisa no nó 2 foi configurado para indexar usuários, mas notei que o índice do nó 1 continha cerca de 2.000.000 itens e o nó 2 continha apenas 80.000! Não sabemos ao certo o que fez com que o serviço não funcionasse, mas quando removi o & Para adicionar novamente o volume de usuários, ele começou a indexar usuários e nossos clientes puderam adicionar suas pastas à biblioteca.
Portanto, a pergunta agora é "como você consegue fazer com que o Windows Search faça failover de maneira elegante (ou de todo) em um cluster do Server 2008?" Vou perguntar isso em um novo tópico ...