O que eu li e o que eu entendi sugere que, em ambos os casos, é provável que você acabe com corrupção, a menos que você esteja usando um sistema de arquivos com reconhecimento de cluster, como o CSVFS. Eu não sou um usuário Synology, mas eu trabalho com iSCSI e Clusters de Failover.
Eu diria que, no seu caso, permitir várias sessões será a opção mais adequada. Adicionar um novo destino pode ser útil se você quiser aproveitar o MPIO, onde você tem dois segmentos de rede separados para acessar o armazenamento simultaneamente, criando assim caminhos redundantes.
Parece que esta seria uma solução suportada e, sim, você deve adicionar o disco aos volumes compartilhados em cluster, mas você só fará isso quando todos os nós puderem 'ver' o LUN.
Depois de fazer isso, experimente mover o CSV entre nós e vê-lo ficar on-line e desligar os nós do cluster para assisti-lo ao failover.
Uma outra coisa ... Todos os nós no cluster precisam ser capazes de se comunicar uns com os outros, para que possam coordenar as atividades e ficar de olho nos nós que ficam off-line (heartbeat).