Você pode usar a ferramenta de limpeza e o guia do usuário do .net
Edit: Esta ferramenta remove qualquer versão do .NET framework de 1.0 - > 3.5, inclusive de service packs. Como afirma o blog de Aaron, "Ele removerá arquivos, diretórios, chaves e valores do Registro e informações de registro do produto Windows Installer para o .NET Framework. A ferramenta destina-se principalmente a retornar o sistema a um estado conhecido (relativamente limpo) caso você esteja encontrando erros de instalação, desinstalação, reparo ou patch do .NET Framework para que você possa tentar instalar novamente. "