Não é possível aumentar o número de inodes após o sistema de arquivos ter sido formatado. Na página man do mke2fs :
Be warned that it is not possible to expand the number of inodes on a filesystem after it is created, so be careful deciding the correct value for this parameter.
Sua única opção é continuar adicionando mais espaço (o que tem o efeito colateral de adicionar mais inodes), ou criar e migrar para um novo sistema de arquivos com uma menor taxa de bytes por inode.