Para resolver esse problema, é necessário garantir que você defina a configuração 'Redirecionar a pasta de volta para o local do perfil do usuário local quando a política for removida' ao configurar inicialmente o GPO
Portanto, neste caso, preciso adicionar o Redirecionamento de Pasta que não é desejado, garantindo que eu selecione a configuração acima e, em seguida, desative-a quando a diretiva entrar em vigor. Um pouco para trás, mas felizmente simples o suficiente.
Consulte o artigo deste KB da MS para obter mais informações.