Vou responder isso como uma resposta puramente "tecnicamente correta". Como o @jscott escapa em seu comentário, suas reais razões para querer isso provavelmente lhe proporcionarão uma resposta melhor que atenda às suas necessidades.
Ser "LocalService" significa ter um SID conhecido específico. Não é como ser um membro de um grupo. O melhor que você poderia esperar seria modificar todas as ACLs onde "LocalService" é nomeado para incluir o SID de um usuário ou grupo. Isso efetivamente daria a esse usuário ou grupo as "mesmas permissões" do LocalService. Se houver algum local no Windows em que as verificações do LocalService sejam codificadas, em vez de ACLs, não haverá maneira de adicionar uma ACE equivalente sem modificar o código.