Eu corri para o mesmo SNAFU em uma máquina CentOS 6. Meu kernel tem suporte a 64 bits, mas o sistema de arquivos não foi originalmente formatado com o conjunto de sinalizadores de 64 bits. Não há suporte a > 16TB. :-( Posso confirmar que o tune2fs não será de ajuda aqui. Você não pode converter um sistema de arquivos ext2 / 3/4 para 64 bits.
Eu tenho sorte, embora eu esteja usando o LVM no topo do meu array MD, então eu comecei a adicionar espaço ao meu array de uma forma um pouco indireta, criando outro LV com o espaço extra no meu array MD e formatar isso usando a opção de 64 bits. Em seguida, movo alguns dados do antigo para o novo sistema de arquivos, depois reduzo o antigo sistema de arquivos, redimensiono (diminuo, desenvolvo novos) os grupos de volumes LVM, aumentei o sistema de arquivos de 64 bits e repito (várias vezes) . Não é o ideal, mas minha recomendação é re-particionar o array md e fazê-lo dessa maneira. É possível. (GParted será muito útil aqui)
Para abordar suas instruções de pesquisa, a partir da minha experiência com o administrador de sistemas:
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A conversão para o BTRFS provavelmente não é uma opção. Como os docs sugerem, o BTRFS ainda está em desenvolvimento (mesmo o 3.12 que está incluído no kernel 3.1) e não deve ser usado para armazenar dados críticos (e não backup). Embora não haja nada que sugira que seu sistema de arquivos se corrompa espontaneamente, é um pouco mais arriscado do que usar o ext4.
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O particionamento é o caminho a seguir e é muito mais fácil com ferramentas como o GParted. É ainda mais fácil no topo do LVM ...
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Você pode instalar o LVM e você pode experimentar uma ferramenta de terceiros chamada Blocos para converter sua matriz md (dispositivo de bloco) para volume & grupo de armazenamento. Isso tornará a nova partição e redimensionamento um pouco mais fácil. Embora você não precise converter seu sistema de arquivos raiz, essa ferramenta pode ajudar a colocar o LVM no mix. Eu iria errar do lado de não seguir esse caminho no caso de algo se tornar FUBAR. Eu iria praticar de antemão em um banco de testes.
Talvez fique com o novo particionamento (e um formato manual de sua nova partição com mkfs.ext4 -O 64bit ....) com o GParted e mova seus dados manualmente. Verifique se seus arquivos estão todos < 3TB em tamanho, caso contrário você precisará de armazenamento externo também.