Parece que isso será tão simples quanto alterar o parâmetro Full Internet name do cluster NLB (por meio do gerenciador de cluster) e, em seguida, atualizar o DNS com o novo nome / IP.
Abaixo está um trecho do arquivo de ajuda da Microsoft no Gerenciador NLB:
O parâmetro Full Internet name especifica um nome completo da Internet para o cluster NLB (por exemplo, cluster.microsoft.com). Esse nome é usado para o cluster como um todo e deve ser o mesmo para todos os hosts no cluster. Se você alias vários nomes para o cluster, insira o nome principal (principal) aqui. Esse nome deve ser resolvido para o endereço IP principal do cluster por meio de seu servidor DNS ou arquivo Hosts.