Atualmente, não é possível desativar a verificação ortográfica no Chrome com a política de grupo.
No entanto, depois de fazer mais perguntas sobre o motivo de quererem desativá-lo: existe um aplicativo da Web da Intranet que eles estão desenvolvendo e a verificação ortográfica continua sublinhando os nomes e endereços das pessoas nos formulários. Então, pesquisando sobre esses critérios, descobri uma maneira de fazer isso com HTML . Basta adicionar spellcheck = false às tags de entrada de que você precisa para desativá-lo.
<input type="text" size="50" spellcheck="false">
(Eu não vou marcar isso como a resposta porque não está realmente desativando a verificação ortográfica com a política de grupo.)