Abrindo um terminal e digitando:
xmodmap -e "keycode 66 = Shift_L NoSymbol Shift_L"
seguido por enter / return deve remapear o botão Caps Lock no Shift da esquerda.
No entanto, isso precisará ser executado em cada inicialização. Você pode fazer o seguinte para executar isso automaticamente toda vez que o sistema for inicializado.
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Pesquise "Aplicativos de inicialização" no painel e abra-o.
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Clique em adicionar. Para o nome coloque "Caps Lock to Shift" e em "command" coloque
xmodmap -e "keycode 66 = Shift_L NoSymbol Shift_L"
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Pressione salvar e reiniciar. Aproveite!
Se preferir desativar o Caps Lock, você pode executar o seguinte (no terminal):
setxkbmap -option caps:none
Mais uma vez, isso será redefinido assim que você reiniciar, então adicione uma entrada de inicialização (como acima) para executá-la na inicialização.