Na mke2fs
man page :
Be warned that it is not possible to expand the number of inodes on a filesystem after it is created, so be careful deciding the correct value for this parameter.
Então a resposta é não.
O que você poderia fazer é reduzir o volume ext4 existente (isso requer a desmontagem do sistema de arquivos), usar o espaço livre para criar um novo volume ext4 com menos inodes, copiar os dados, remover o volume antigo e estender o novo volume para ocupar todo o espaço.