A página que você menciona ( link ) declara:
The utility also works on ext3 or ext4 filesystems.
Portanto, não tenho certeza de onde você está conseguindo que não funcione em sistemas de arquivos ext4.
Note que o utilitário zerofree é diferente do kernel patch que é mencionado na mesma página (que de fato não parece ter uma versão para ext4).
Atualização: Pelo menos no caso do VirtualBox, não acho que você precise desse utilitário. Nos meus testes, em um Ubuntu 10.04, instale no ext4, você pode simplesmente zerar o sistema de arquivos da seguinte forma:
$ dd if=/dev/zero of=test.file
... espere que o disco virtual seja preenchido e, em seguida,
$ rm test.file
e desligue a VM. Então, no seu host VirtualBox, faça:
$ VBoxManage modifyhd --compact yourImage.vdi
e você recuperará todo o espaço não utilizado.