Da página do manual:
CHANGING FONTS
Changing fonts (or font sizes, respectively) via the keypad is not
yet supported in rxvt-unicode. Bug me
if you
need this.
You can, however, switch fonts at runtime using escape sequences,
e.g.:
printf '\e]710;%s%bl0ck_qu0te%7' "9x15bold,xft:Kochi Gothic"
You can use keyboard shortcuts, too:
URxvt.keysym.M-C-1: command:3]710;suxuseuro%bl0ck_qu0te%73]711;suxuseuro%bl0ck_qu0te%7
URxvt.keysym.M-C-2: command:3]710;9x15bold%bl0ck_qu0te%73]711;9x15bold%bl0ck_qu0te%7
rxvt-unicode will automatically re-apply these fonts to the output so
far.
Dependendo do shell que você usa, você pode atribuí-los aos atalhos de teclado. Em zsh, você poderia definir uma função shell e usar bindear para vinculá-la a uma chave alt, por exemplo.