Primeiro, você precisa encontrar a chave de composição que deseja definir. Você pode obter a lista com o comando:
$ grep "compose" /usr/share/X11/xkb/rules/base.lst
Em seguida, em /etc/X11/xorg.conf.d/00-keyboard.conf
(o arquivo exato pode variar), adicione a linha:
Option "XkbOptions" "<compose-key-code>"
na seção InputClass
.
Exemplo para mim:
Section "InputClass"
Identifier "system-keyboard"
MatchIsKeyboard "on"
Option "XkbLayout" "ch"
Option "XkbVariant" "fr"
Option "XkbOptions" "compose:rctrl"
EndSection
É necessário reinicializar (ou pelo menos # pkill X
).