Você pode fazer isso no cliente do Ubuntu One em "Cloud folders". Você seleciona pastas para serem sincronizadas em cada computador.
O protocolo está faltando alguns recursos para manter o Nautilus em sincronia com as configurações. Por exemplo, se você publicar um arquivo de outro computador ou da Web, o Nautilus não mostrará o arquivo como publicado em outros computadores. Usando o cliente Ubuntu One, você não deve ter problemas com isso.
Esta é uma questão bem conhecida e provavelmente será abordada no futuro.