O mais provável é que o seu acesso aos servidores de horário especificados esteja bloqueado via firewall / rede ou o seu firewall local baseado no host (iptables). Eu tenho os mesmos erros no Debian Jessie 8.6 como abaixo:
systemd-timesyncd[21869]: Using NTP server 193.225.118.163:123 (hu.pool.ntp.org). 2016-12-27T11:57:24.832779+01:00 xxxxxx systemd-timesyncd[21869]: Timed out waiting for reply from 193.225.118.163:123 (hu.pool.ntp.org).
Observe que o comando systemctl status systemd-timesyncd deve mostrar a mesma saída ou semelhante para você em seu terminal. Caso contrário, tente reiniciar o serviço e procure por Tempo limite aguardando resposta de ... . Se você tiver uma conexão bem-sucedida com o servidor NTP, os logs de serviço deverão mostrar o seguinte após a reinicialização do serviço:
Dec 27 11:58:14 xxxxx systemd[1]: Started Network Time Synchronization.
Dec 27 11:58:14 xxxxx systemd-timesyncd[21895]: Using NTP server X.Y.Z.ZZ:123 (your.ntp-server.com).
Depois disso, o comando timedatectl status deve exibir a linha (entre outras):
...
NTP enabled: yes
NTP synchronized: yes
...
Note que você não precisa ter nada especificado na seção relevante do /etc/systemd/timesyncd.conf . Se você comentou a linha Servers, o padrão do serviço é 0-3.debian.pool.ntp.org time servers.