Ao investigar outro problema, eu posso ter encontrado algo relevante. Não foi possível alternar para outro tty (Ctrl + Alt + F2):
A start job is running for Login Service...
Acontece que este pode ser outro problema do systemd, que tem seus próprios limites.
O seguinte arquivo de configuração foi criado, o que aparentemente corrigiu o problema:
# mkdir /etc/systemd/logind.conf.d/
# /etc/systemd/logind.conf.d/systemd-stupid-limits.conf
LimitNOFILE=500000
LimitNPROC=100000
UserTasksMax=100000
Após a reinicialização, o Chrome não falha mais e a mudança para outro tty está funcionando novamente.
Não tenho certeza se essa é a solução correta, mas parece funcionar até agora. Se alguém tiver uma ideia melhor, poste uma resposta.
Para referência futura, isso foi registrado em /var/log/daemon.log
quando o tty não estava funcionando:
systemd[1]: Starting Login Service...
systemd[1]: systemd-logind.service: Main process exited, code=exited, status=1/FAILURE
systemd[1]: Failed to start Login Service.
systemd[1]: systemd-logind.service: Unit entered failed state.
systemd[1]: systemd-logind.service: Failed with result 'exit-code'.
systemd[1]: systemd-logind.service: Service has no hold-off time, scheduling restart.
systemd[1]: Stopped Login Service.