Não vejo uma boa maneira de dois subdiretórios compartilharem uma partição, exceto pelo uso de um link simbólico:
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Inicialize no modo de usuário único para que nenhum processo seja executado.
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Copie tudo de
/usr
para/home
cp --archive --sparse=always --one-file-system /usr /home
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Desmonte
/usr
, remova o ponto de montagem vazio e crie um link simbólicoumount /usr rmdir /usr ln --symbolic /home/usr /
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Edite
/etc/fstab
e remova (ou comente) a linha com a/usr
mount.sensible-editor /etc/fstab
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Reinicializar