Não, não é possível alterar NM_CONTROLLED via nmcli, porque essa propriedade não é uma propriedade regular da conexão do NM. É uma configuração especial para informar ao NM e ao ibiscripts se o dispositivo é gerenciado por NM ou não.
Nota lateral: nmcli con reload eno16777984
está errado. Primeiro, depois de nmcli con mod
você não precisa recarregar nenhuma conexão. Segundo, o recarregamento não aceita um argumento, pois recarrega todas as conexões.
Além disso, ao usar o NM, você normalmente não reiniciaria o serviço de rede, mas nmcli con up ...
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