Devido à forma como a entrada do teclado é tratada internamente, isso infelizmente não é geralmente possível hoje, mesmo no GVIM. Algumas combinações de teclas, como Ctrl + não-alfabético, não podem ser mapeadas e Ctrl + letra vs. Ctrl + Shift + letra não pode ser distinguida. (A menos que o seu terminal envie um código termcap para ele, o que a maioria não faz.) No modo de inserção ou de linha de comando, tente digitar a combinação de teclas. Se nada acontecer / for inserido, você não poderá usar essa combinação de teclas. Isso também se aplica a <Tab> / <C-I> , <CR> / <C-M> / <Esc> / <C-[> etc. (somente a exceção é <BS> / <C-H> .) Esse é um ponto problemático conhecido e o assunto de várias discussões sobre vim_dev e o canal de IRC #vim.
Algumas pessoas (principalmente Paul LeoNerd Evans) querem consertar isso (mesmo para o console Vim em terminais que apóiam isso), e lançaram várias propostas, cp. link
Mas a partir de hoje, nenhum patch ou voluntário ainda se apresentou, embora muitos tenham expressado o desejo de ter isso em um futuro lançamento importante do Vim 8.