A maneira como eu abordaria isso seria reduzir o RAID, liberar espaço nos HDDs subjacentes e adicionar partições adicionais com o espaço recém-liberado para incorporação no 2º RAID.
Reduzindo o processo de alto nível
No que diz respeito a reduzir o RAID para que você possa liberar espaço nos HDDs subjacentes para que você possa reparticioná-los, você faria algo como as etapas descritas neste tutorial intituladas: Como Redimensionar Partições RAID (Shrink & Grow) (Software RAID) é como eu Já fiz isso no passado.
Por exemplo, assumindo um RAID-1 de 40G:
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verifique o sistema de arquivos
$ e2fsck -f /dev/md2
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reduza o sistema de arquivos do RAID-1
$ resize2fs /dev/md2 25G
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reduza o RAID
$ mdadm --grow /dev/md2 --size=31457280
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agora expanda o sistema de arquivos para o máximo disponível em RAID
$ resize2fs /dev/md2
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verifica o sistema de arquivos (novamente)
$ e2fsck -f /dev/md2
Neste ponto, você deve ser capaz de usar algo como parted
para reduzir o tamanho das partições e recuperar seu espaço liberado, que pode ser adicionado às novas partições.