Então, convencido de que esse recurso não existia, enviei uma solicitação de recurso na página do github do systemd: link
A resposta rápida foi "não será implementada" por boas razões, suponho.
Como solução alternativa, um script pequeno e daemonizado que ouça eventos de teclado não deve ser difícil de implementar. "inputexec" parece simplesmente fazer isso, mas eu não testei ainda: link