Ah, a resposta está oculta na mensagem:
cannot resize to 51244 extents as later ones are allocated
O que o LVM está tentando dizer é que mesmo que você esteja usando 107.75 GiB, e você quer encolher o PV para 209.9GiB --que é espaço suficiente para os dados-- o sistema de arquivos próprio alocou espaço em disco além do limite de 209,9 GiB.
Pode ser mais fácil entender isso com uma ilustração. Imagine que seu PV se parece com isso, onde x representa o espaço usado:
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| x x x x x x x x | 349.96 GiB
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Quando você tenta redimensionar o PV para 209.0 GiB, você está perguntando por isso:
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| x x x x x / 209.0 GiB /x x x |
|------------\ \------------------|
É como cortar um pedaço de manteiga com uma faca. Como você pode ver, parte do espaço usado está na segunda parte. Se o LVM permitisse que você cortasse seu PV desse jeito, você acabaria com um sistema de arquivos corrompido; então seja grato ele disse não!
Então, o que você precisa fazer primeiro é redimensionar a partição. Isso vai depender do tipo de sistema de arquivos, mas o ext4, o btrfs e outros têm ferramentas de redimensionamento. O redimensionamento do sistema de arquivos irá empacotar as extensões para que você possa obter um corte limpo quando redimensionar o LVM.
.............| 209.9 Gib
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|xxxxxxxx | 349.96 GiB
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